当前，世界范围内的能源危机与环境恶化愈演愈烈，节能和减排已成为各国制定方针和政策所必须要考虑的战略问题。汽车及内燃机工业作为与交通、工业、农业和国防密切相关的产业，其发展的程度直接牵动着国家的命脉。因此，内燃机的节能减排是实现我国“可持续发展”重大战略的重要组成部分，深入开展内燃机替代燃料的开发及其燃烧的物理化学过程的研究、掌握燃烧污染物生成的机理是实现我国内燃机技术领域原始创新的核心和基础。在此背景下，生物质等替代燃油一直成为该领域研究关注的热点[1]。与此同时，PM2.5是造成近年来我国多地频频出现雾霾天气的最主要原因，而PM2.5主要来源之一是机动车尾气，而且主要是柴油机颗粒物 (其中碳烟占50%~80%)。可见，雾霾天气与柴油机碳烟排放密切相关。而且，柴油机排放颗粒物对人类健康的威胁也很大[2]。因此，随着全球柴油车保有量的迅速增加，以及公众对健康和环境变化关注度的日益提高，柴油机颗粒物的形成及排放控制已经成为国内外的研究热点。
尽管大量的基于柴油机的台架实验的研究[3-6]已经证实，含氧燃油的使用可以降低碳烟和微粒的排放。但是，对于不同分子结构的含氧燃油的碳烟生成机理尚无深入的研究和详细的结果。由于内燃机的瞬态燃烧过程经历时间极短，生成物成分复杂多变，其中燃烧过程中缸内浓度场、温度场的分布，以及燃烧污染物成分等测量方法及手段成为了制约该研究发展的关键技术难点。因此，将作为研究对象的替代燃油燃烧及碳烟生成的过程进一步的分解和细化，是深入研究分子结构对碳烟生成影响的必然途径[4]。相对于在内燃机中的复杂多变燃烧过程，燃油的层流燃烧过程避免了湍流运动、喷油及雾化过程、活塞运动、气门开闭及缸内工作过程变化等诸多复杂因素的影响，可以将研究的目标聚焦在分子结构等基本物化特性对碳烟生成的影响上[4]。可见，基于层流火焰的实验研究是探索燃油在燃烧过程中的碳烟生成机理的至关重要的手段和方法。
碳烟 (Soot) 是扩散燃烧过程的重要中间生成物和燃烧产物，对内燃机燃烧、传热和污染物排放具有至关重要的影响，但针对碳烟的生成机理认知方面还有明显不足，特别是高压环境下的碳烟生成过程测试手段方面还没有实质性突破，这是目前国际上该研究领域的研究前沿和热点。
根据格拉斯曼[7]建立的理论，燃油碳烟的形成经历如图所示的几个主要阶段 (如图 1所示)，其中中间产物受温度和初始燃油类型的影响。在形成碳烟核后 (如C2H2)，进一步形成第一环 (苯环)，然后，所构成的苯环再补充烷基，变成一个多环芳香烃 (Polycyclic Aromatic Hydrocarbons，PAH) 结构，当PAH足够大时，某些点就发展成颗粒核，然后再聚合成初始颗粒，最后聚拢形成最终的碳烟。可见，环状 (尤其是苯环) 分子结构是碳烟形成过程中的重要中间产物，对碳烟的生成过程有很大的影响，本文正是以环状 (主要是苯环) 分子结构的替代燃油为主要研究对象。
由于燃油的分子结构与碳烟生成关系十分密切[8-13]，因此，如何准确定量的试验和分析不同分子结构燃油的碳烟生成趋势一直是该领域研究的重点。层流火焰实验方法由于反应条件可以准确控制，实验过程和结果稳定性、重复性较高，特别适合燃烧反应及生成物机理的研究。
1.2 激光诱导炽光技术在层流火焰碳烟测量上的应用层流火焰的碳烟生成的实验研究和相关的测量方法和手段的发展是密不可分的。现阶段，利用激光诊断技术进行碳烟的测量是目前研究层流火焰碳烟生成的重要手段。如前文所提到的，两种主要用于碳烟测量的方法分别为消光法 (Line of Sight Attenuation，LOSA) 和激光诱导炽光 (Laser Induced Incandescence，LII)。LOSA是测量层流火焰的碳烟体积分数的一种广泛使用的诊断方法，其原理是利用经过火焰的激光束的强度衰减 (消光) 值来确定碳烟的浓度。但是，使用此方法时，整个测量期间火焰不但必须是稳定的，还必须是轴对称的，以便用逆阿贝尔变换重建碳烟一维径向分布[4]。LII是基于记录碳烟的灰体辐射由短激光脉冲在瞬间加热到远高于局部火焰温度信号的技术[14, 15]。
LII技术最重要的优点是能够直接提供层流火焰碳烟分布的二维图像。但是，根据Bath等人的研究[16]，压力升高时碳烟的浓度可以高到让红外激光不能够穿透火焰，这可能导致实际碳烟的体积分数被低估[17, 18]。Liu等则认为从LII信号强度数据推导出的碳烟的体积分数比真实值更高[19]，因此，他声称由于对碳烟颗粒生长过程及形态仍然缺乏深入的理解，故而对碳烟信号的精确校正是困难甚至是不可能的。
事实上，目前还没有被广泛接受的直接从LII数据中提取碳烟体积分数的理论和方法。因此，作为折衷，一些研究者倾向于通过比较LII信号强度作一个定性的相对比较[20]，更多的研究则是利用LII和LOSA的组合来实现[16, 18, 21-25]。根据该方法，分别使用这两种方法来测定完全相同的一组火焰，然后利用LII强度和LOSA测得的一维碳烟体积分数之间建立的校准系数得出该LII强度所表征的碳烟体积分数。同样，这个过程也涉及到多个物理假设和数学估计[26-28]。因此，在碳烟测量的应用研究中更多的研究者愿意选择直接估算的简化方法，如在某些报道[29-31]中作者总结了一些经常使用的燃油LII和LOSA之间的标定系数，本研究为了克服参数估计过程中的争议和不确定性，直接按照文献[29]和[30]中所提出的方法确定标定系数的取值。
1.3 环境压力对液体燃料层流火焰碳烟生成的影响由于压力可以加快燃油热解和碳烟成核的速度，对层流燃烧碳烟形成的影响很大[26, 32-34]，故而压力对层流火焰碳烟生成影响的研究也就自然成为了该领域研究的焦点。但是，对封闭环境中层流火焰的碳烟测量的最大挑战是火焰本身的不稳定性，而在高压环境下，实现火焰稳定的难度更是大大地增加[26, 27]。Darabkhani等[33, 35]专门在高压燃烧器 (1~16 bar) 上讨论了气体燃油的层流扩散火焰的稳定性，得出的结论是火焰的形状随着压力的升高发生巨大变化，火焰的不稳定行为主要取决于燃油的类型和环境压力。
加拿大多伦多大学Gülder教授的研究团队多年来一直致力于高压环境下的层流火焰的碳烟生成的研究[27, 36-40], 他们给出了层流扩散火焰的碳烟体积分数随环境压力变化的关系，所用的测量方法主要是LOSA，利用实验结果计算了多种气体燃油 (甲烷、乙烷、乙烯、丙烷) 的碳烟的体积分数随火焰高度分布的一维曲线，实验的最高环境压力为60 bar。Roberts教授的团队分别在北卡罗来纳州立大学和沙特阿拉伯国王二世大学的研究组对层流火焰的碳烟生成过程进行了全面的研究[21, 41]，通过LII测量了碳烟生成的浓度，并利用LOSA标定了碳烟的体积分数。但是，他们只是测量了气体燃油 (如乙烯和甲烷) 的层流火焰，环境压力最高到25 bar。耶鲁大学的Smooke教授的研究组研究了乙烯层流扩散火焰碳烟的形成过程[22]，并且为其数值模型的建立和验证提供了详细的数据，他们研究的火焰相对简单 (大气压力下的乙烯火焰)，所用的测量方法和Roberts的团队相同，也是利用LII和LOSA的结合来得出碳烟的体积分数。加拿大国立研究院的Liu等[42]利用光谱碳烟排放法 (Spectral Soot Emission，SSE) 研究了乙烯的层流扩散火焰的碳烟生成 (环境压力5~20 bar)，该研究给出了基于火焰高度的碳烟浓度分布的一维曲线，为相关的数值模型的建立提供了参考和验证。
上述研究所使用的燃油都是气体燃油，由此可见，对在高压环境下的液体燃油层流火焰的碳烟生成的数据仍然比较匮乏[4]，因为在压力升高时，相比于气体燃油的层流火焰，液体燃油的层流火焰的不稳定性更加明显，这可能是高压环境下液体燃油层流火焰的碳烟生成的实验研究数据缺乏的最主要的原因[12]。事实上，即使在常压下，保证液体燃油的层流火焰的稳定性也是有一定难度的，因为整个实验系统中极个别的低温点也会导致液体的不完全蒸发，或是已经汽化的液体出现凝结，这都将导致火焰出现不可预判的抖动和摇摆，从而无法进行相关实验。然而，许多常用的燃烧设备，例如内燃机和燃气涡轮机，都是液体燃油在高压下燃烧和工作。因此，该项研究对于燃油的合理使用具有很强的理论指导及现实意义。
最近，液体燃油的层流火焰的碳烟测量取得了一定的突破。在宾夕法尼亚州立大学Melon等[23, 24]研究中，设计了将液体燃油 (间二甲苯) 引入气态燃油 (乙烯) 流道的特殊设置，它被用来控制掺入乙烯火焰的间二甲苯的流量，使掺有间二甲苯的稳定火焰的最高稳定压力可以到5 bar。虽然该项研究首次报告了液体燃油 (间二甲苯) 的层流扩散火焰在高压环境下碳烟生成的体积分数，但是该研究的参考性十分有限，因为其液体燃油流量占整个燃油流量的比例非常小 (至多为5.0%)。
Gülder教授的研究组近来也开始尝试对液体燃油的层流扩散火焰的碳烟生成进行测量和分析[43]，该研究利用高速摄影对高压下的正庚烷的层流扩散火焰的碳烟生成的分布进行了测量，但是，由于没能获得高压下稳定的火焰，因此没能提供准确定量的分析和结果。
加拿大国立研究院的Liu等人近年来也在液体燃油的层流火焰的碳烟生成的研究上取得了一些新的进展，他们提出了一种新的二维消光法[44]，并用于研究不同比例的汽油和乙醇的混合物的层流火焰的碳烟分布，但是该研究仅取得了常压下的结果。Liu和法国国家科学研究院 (CNRS) 的Consalvi合作[45]，完全利用数值模拟研究了压力范围为1~10 bar的正庚烷的层流火焰的碳烟生成随压力变化的规律，但是由于缺乏相应的碳烟实验数据，其模型只是利用先前的针对于火焰高度和宽度的实验结果进行了间接的验证。
国内外的研究表明，在气体燃油的层流火焰的碳烟生成特性及倾向性研究方面已取得了重要的成果。该领域的研究正在经历从定性到定量、从常压到高压、从单一燃油到混合燃油，以及从气体燃油到液体燃油的转变过程。因此，开展针对液体燃油在高压环境下的层流火焰的碳烟生成的实验研究具有重要的意义。
本研究设计和开发了高压层流火焰燃烧器及其相应的液体燃油预蒸发供给系统，并利用LII研究了正庚烷的层流扩散火焰在高压 (最高到3.0 bar) 环境下的碳烟生成机理，得出了正庚烷的层流扩散火焰的碳烟浓度随环境压力变化的规律及相应的拟合函数。然后，通过对设备的进一步改造和优化，对高压环境下不同分子结构的液体 (替代) 燃油的层流扩散火焰的碳烟生成趋势[13, 46]进行了定量分析和对比研究，首次定量地分析和对比了饱和环状分子结构 (环己烷和环己醇) 和直链分子结构 (正己烷和1-己醇) 的液体燃油的层流扩散火焰的碳烟生成趋势[13]，证明该实验方法是可行的。
2 高压层流火焰燃烧器的设计[4, 13, 46]正如前文所述，该研究的最大挑战是怎样在高压环境下获得稳定的液体燃油的层流火焰，相应条件下，很难利用激光诊断测得碳烟生成的二维图像。因此，本研究设计和开发了高压层流火焰燃烧器及其相应的液体燃油预蒸发供给系统 (参见参考文献[4]、[13]和[46])，该系统利用高压氮气预压 (Pressurize) 液体燃料、液体流量控制器和蒸发控制混合器 (Control Evaporator Mixer，CEM) 相结合，实现液体蒸发的全程恒温设计，避免了已汽化的液体燃油在输运过程中出现凝结 (Condensation) 现象，解决了液体燃料蒸发和输运过程中流量和蒸发同时控制的难题，实现了液体燃料层流火焰在高压环境下的稳定性燃烧。为利用激光诱导炽光测量高压环境下液体燃料层流扩散火焰的碳烟浓度的二维图像提供了可靠的测试保障条件。根据文献[4, 13, 46]，该高压层流火焰燃烧器设计思路新颖，相对于大多数的燃烧器所采用的“全内含式 (Containment-based)”燃烧室，该燃烧器所采用的“部分插入式 (Partially-inserted) 燃烧室”具有明显的优点，燃烧器所占空间相对更小且易于调整。
3 正庚烷的碳烟生成机理研究[46]本研究利用激光诱导炽光研究了作为普通柴油的主要实验代用品 (Surrogate) 正庚烷 (n-heptane) 的层流扩散火焰在高压环境下碳烟生成机理[4, 46]。利用前文所述设计的高压层流火焰燃烧器，首次实现了液体燃油最高环境压力达3 bar的稳定的层流扩散火焰，并利用LII获得了高压环境下的液体燃油层流扩散火焰碳烟浓度的二维图像[46]。然后，利用二维高斯函数对火焰边界的拟合，对火焰的不稳定性随压力升高的变化规律进行了定量分析，发现在燃油流量恒定的条件下液体燃油的层流火焰的高度随环境压力略微下降的直接证据。最后，利用LOSA量化标定了LII所测得的碳烟浓度，并发现了标定系数随环境压力变化的基本规律，得出正庚烷的层流扩散火焰的碳烟浓度 (Soot Volume Fraction) 随环境压力变化的规律及相应的拟合函数 (如图 2所示)。
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图 2 正庚烷层流扩散火焰的碳烟浓度随压力的变化[46] Fig.2 Power law fit for integrated soot volume fraction (n-heptane)[46] |
研究燃油分子结构对碳烟生成的影响, 对深入理解新型 (替代) 燃油燃烧的机理有重要的意义, 因此，我们对高压燃烧器的结构进行了优化和改造：基本燃油正庚烷利用蒸发控制混合器通过主油路蒸发输运、目标燃油利用电控微量注射泵“滴入”输运，创造性地设计了“滴入式火焰”系统 (详见参考文献[4]和[13])。该系统既合理地避免了生物质燃油对蒸发控制混合器CEM的损害，又成功地解决了由于两种燃油的沸点差异而造成的燃油雾化不均匀及火焰不稳定的问题。
本文利用该系统，首次获得了两种燃油混合物在环境压力为1.5~2.0 bar条件下的稳定的层流扩散火焰及其碳烟浓度的二维图像 (基于LII测量技术)，并且发现了燃油的含氧量对层流火焰的碳烟浓度的影响规律。该研究还揭示了饱和环状 (Saturated Cyclic)(环己烷和环己醇) 分子结构相对于直链 (Linear)(正己烷和1-己醇) 分子结构所生成的碳烟浓度较低的现象[4, 13]。最终实现了对高压环境中不同分子结构的液体 (替代) 燃油的层流扩散火焰的碳烟生成趋势 (如图 3所示) 的定量分析和对比研究。
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图 3 不同分子结构燃油的层流火焰碳烟生成随压力变化的对比[13] Fig.3 Integrated soot volume fraction with standard deviation of fuels/blends in different molecular structures (fitting by power law)[13] |
本研究设计和开发了高压层流火焰燃烧器及其相应的液体燃油预蒸发供给系统，并利用激光诱导炽光技术研究了正庚烷的层流扩散火焰在高压 (最高到3.0 bar) 环境下的碳烟生成机理，得出了正庚烷的层流扩散火焰的碳烟浓度随环境压力变化的规律及相应的拟合函数。通过对设备的进一步改造和优化，实现了对高压环境中不同分子结构的液体 (替代) 燃油的层流扩散火焰的碳烟生成趋势的定量分析和对比研究。而且，该研究首次定量分析和对比了饱和环状分子结构 (环己烷和环己醇) 和直链分子结构 (正己烷和1-己醇) 的液体燃油的层流扩散火焰的碳烟生成趋势。
利用先进的激光诊断技术探索 (替代) 燃油的分子结构对层流火焰碳烟生成特性的影响，尤其是发现燃油层流燃烧中碳烟的生成随环境压力变化的规律，才能全面深刻地认识燃油类型和结构对碳烟生成的影响，相关的研究成果将为进一步减少柴油机颗粒物排放提供科学的理论指导，这对于燃油优化设计，改善动力机械 (如内燃机) 的碳烟排放具有重要的理论意义和应用价值。
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