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2015年 第33卷 第5期    刊出日期：2015-09-16
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2015, 33(5):  0-0. 

摘要 ( 375 )   HTML ()   PDF (282KB) ( 1036 )  

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前言

太阳能燃料专刊-前言

张铁锐

2015, 33(5):  345-346. 

摘要 ( 409 )   HTML ()   PDF (649KB) ( 1269 )  

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21世纪以来，能源短缺和环境污染是当前人类所面临的重大挑战。实现可持续发展，开发清洁可再生的资源已迫在眉睫。太阳能清洁无污染、分布广泛、取之不尽、用之不竭，但是其能量密度低、分散性强、不稳定、不连续的缺点使得我们至今仍缺乏对其高效、低成本、大规模利用的有效手段。因此，将太阳能转化为化学能，发展高效、低成本、规模化的太阳能燃料制取技术具有重大的社会、经济效益。研究表明，利用太阳能半导体光催化技术制备有机燃料有望从根本上解决能源的可持续发展问题，并实现二氧化碳的减排和利用。其中，利用太阳能光催化分解水制氢被称为“21世纪梦的技术”，受到了国内外科学家的高度关注。鉴于我国科技工作者在太阳能燃料领域的发展和在国际上的影响力，根据《影像科学与光化学》编委会决议，受编辑部委托，由我负责组织这期“太阳能燃料”主题专辑。在向国内该领域做出杰出工作的研究人员发出邀请后，得到了积极响应。现将2篇综述和8篇原始研究论文集成本专辑，希望通过这个相对综合的展示促进我国太阳能燃料研究及应用领域工作的深入开展。

综述

半导体纳米催化剂的结构调控及其光还原CO₂的研究进展

涂文广, 周勇, 邹志刚

2015, 33(5):  347-357.  DOI: 10.7517/j.issn.1674-0475.2015.05.347

摘要 ( 694 )   HTML ()   PDF (3291KB) ( 1904 )  

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光催化还原CO₂为碳氢燃料常被称为人工光合成技术,是21世纪的梦幻技术之一,越来越受到研究者的重视。本文综述了作者课题组在调控半导体纳米催化剂的结构及其光催化还原CO₂为碳氢燃料的一些进展。

均相体系可见光催化还原CO₂研究进展和面临挑战

陈金平, 都新丰, 于天君, 曾毅, 张小辉, 李嫕

2015, 33(5):  358-373.  DOI: 10.7517/j.issn.1674-0475.2015.05.358

摘要 ( 918 )   HTML ()   PDF (2537KB) ( 1560 )  

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利用太阳能将CO₂还原成可以利用的燃料或者有机物,是洁净新能源的重要研究方向,具有很大的挑战性。均相体系作为光催化还原CO₂最早研究的体系,对于CO₂还原的分子机理研究、新型催化剂设计以及体系优化方面具有重要指导意义。近五年来,均相体系光催化还原CO₂的研究取得了显著进展。本综述将对近五年来均相体系中光催化还原CO₂取得的重要研究进展进行综述,并对均相光催化体系发展面临的挑战进行了总结。

论文

CdS超薄片层包覆TiO₂中空结构复合材料的形成和应用

张国强, 曲丹, 苗湘, 张晓燕, 孙再成

2015, 33(5):  374-382.  DOI: 10.7517/j.issn.1674-0475.2015.05.374

摘要 ( 667 )   HTML ()   PDF (5192KB) ( 1228 )  

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本实验以钛酸四丁酯为钛源,醋酸镉为镉源,利用静电纺丝的方法制备了直径~250 nm的电纺丝纳米纤维。通过高温煅烧和硫化钠溶液进行水热处理,得到CdS超薄片层包覆TiO₂中空结构的纳米纤维。推测该复合结构形貌的形成过程为:在Ti/Cd(摩尔比)为1:1和2:1时,由于CdO的含量较高,反应过程中CdO溶解,并与反应溶液中的S^2-形成CdS超薄片层生长在纤维的外表面,剩余的TiO₂纳米粒子聚集形成中空的纳米管状结构;而Ti/Cd(摩尔比)为4:1和8:1时,由于溶解的CdO较少不足以形成TiO₂纳米管,同时,生成的CdS也不足以完全包覆TiO₂纳米纤维形成非管状结构。当Ti/Cd为1:1时,TiO₂@CdS复合材料具有最好的产氢活性。在300 W氙灯光照条件下和加UVCUT-420 nm滤光片下,50 mg催化剂产氢速率分别为19.7 μmol/h和3.4 μmol/h,这主要是由于所得到的复合结构中TiO₂为非晶材料。进一步在惰性气氛下煅烧,也很难将TiO₂晶化。

TiO₂-SiO₂二维大孔薄膜的制备及其光催化活性研究

杨小龙, 潘月, 邢明阳, 张金龙

2015, 33(5):  383-393.  DOI: 10.7517/j.issn.1674-0475.2015.05.383

摘要 ( 746 )   HTML ()   PDF (4991KB) ( 2108 )  

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本文采用改进的溶胶-凝胶法制备了具有锐钛矿晶型结构和较小晶粒尺寸的TiO₂-SiO₂溶胶,并以聚苯乙烯(PS)小球为模板,采用旋涂法制备了新型大孔TiO₂-SiO₂复合薄膜,探究了煅烧温度、不同硅钛比以及溶胶添加量对所制备的大孔薄膜形貌及光催化活性的影响,并考察了该薄膜真空活化前后(Ti³⁺掺杂后)在紫外及模拟太阳光下光催化降解有机污染物罗丹明B的活性。通过Raman、DRS、SEM、EPR等方法对薄膜进行表征,发现制备的复合薄膜具有高透明度、良好附着力及优异的光催化活性。

金纳米颗粒在等离子体共振光催化剂中的作用机理研究

曹寅虎, 曹溢涛, 吴骊珠, 佟振合, 张铁锐

2015, 33(5):  394-402.  DOI: 10.7517/j.issn.1674-0475.2015.05.394

摘要 ( 743 )   HTML ()   PDF (1567KB) ( 1930 )  

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金纳米颗粒在等离子体共振光催化剂中具有多种不同的作用机理。本文采用溶胶-凝胶法合成了氮/碳共掺杂超薄二氧化钛(D-TiO₂)包覆的SiO₂/Au/D-TiO₂三明治型及SiO₂/D-TiO₂核壳纳米结构材料,对金纳米颗粒在含有可见光响应型半导体的等离子体共振光催化剂光催化分解水制氢反应中的作用机理进行了探索。研究结果表明,在该等离子体共振光催化剂的光催化反应过程中,金纳米颗粒同时体现出肖特基效应和等离子体共振效应作用机理,且作用机理与光生载流子的多少以及金纳米颗粒的负载量有关。负载量较低时,金纳米颗粒的作用机理与光生载流子的多少有关。而在高负载量条件下,金纳米颗粒在可见光照射下主要表现出肖特基效应对光催化活性的影响。

基于配合物前驱体的CuO原位制备与电催化产氧活性研究

蔡溶, 傅文甫

2015, 33(5):  403-410.  DOI: 10.7517/j.issn.1674-0475.2015.05.403

摘要 ( 628 )   HTML ()   PDF (3819KB) ( 1470 )  

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合成得到了含有N,N,N',N'-四羟乙基乙二胺(THEED)配体的Cu(Ⅱ)配合物[Cu(THEED)(H₂O)]SO₄,通过质谱、元素分析以及X-射线单晶衍射测定了它的组成和晶体结构,并用之作为电催化产氧催化剂的前驱体。在电解含有配合物的碱性NaOAc/NaOH溶液时可检测到氧气产生,并发现有黑色薄膜附着于阳极表面。利用扫描电子显微镜(SEM)、能量色散X射线(EDX)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)确定该薄膜的主要成分是2 μm大小的无定形CuO颗粒。通过实验证明,CuO为真正的电催化水氧化催化剂,它具有较高活性和稳定性。在无Cu(Ⅱ)、0.10 mol/L NaOAc/NaOH溶液(pH=12.4)中,固定催化电压为1.35 V(相对于标准氢电极电压),催化电流密度可维持1.5 mA/cm²近6 h不变;7.5 h产生氧气97 μmol,法拉第效率95%。

基于新型NiFe氢化酶催化中心模拟物的光诱导产氢研究

李旭兵, 王旭喆, 宋子琪, 张丽萍, 佟振合, 吴骊珠

2015, 33(5):  411-416.  DOI: 10.7517/j.issn.1674-0475.2015.05.411

摘要 ( 710 )   HTML ()   PDF (891KB) ( 1501 )  

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本文成功利用金属中心为NiRu的NiFe氢化酶模拟物,在乙腈和水的混合溶剂中实现了人工光合成制氢。最优条件下,体系基于NiRu催化剂的产氢TON值高达1893,前10 min的TOF为2.6 s^-1,并且通过电化学测试对催化循环过程中所生成的金属氢化物中间体进行了表征。

石墨相氮化碳纳米管的合成及光催化产氢性能

郑云, 王博, 王心晨

2015, 33(5):  417-425.  DOI: 10.7517/j.issn.1674-0475.2015.05.417

摘要 ( 989 )   HTML ()   PDF (1947KB) ( 2015 )  

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通过硬模板法,采用氰胺前驱物和二氧化硅纳米管(SiO₂-NTs)模板,合成石墨相氮化碳纳米管(CN-NTs)光催化剂。采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线粉末衍射(XRD)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、氮气吸附/脱附测试、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、荧光光谱、热重分析(TGA)等手段对CN-NTs催化剂的结构与性能进行表征。结果表明,CN-NTs的化学组成是石墨相氮化碳(g-C₃N₄),形貌为均匀的纳米管,且是介孔材料。与体相氮化碳(B-CN)和介孔石墨相氮化碳(mpg-CN)相比,CN-NTs的光吸收带边蓝移到440 nm,荧光发射谱的峰强减弱。在可见光(λ>420 nm)照射下,CN-NTs具有较高的光催化分解水活性,产氢速率为58 μmol/h,且表现出良好的光催化活性稳定性和化学结构稳定性。研究结果表明纳米管状结构能有效促进g-C₃N₄半导体激子解离,提高光生电子-空穴的分离效率,进而显著优化g-C₃N₄的光催化产氢性能。

TiO₂/Bi₂O₃纳米复合体的制备及可见光催化产氢性能

史丽娜, 曲阳, 李志君, 孙莉群, 井立强

2015, 33(5):  426-433.  DOI: 10.7517/j.issn.1674-0475.2015.05.426

摘要 ( 726 )   HTML ()   PDF (3026KB) ( 1560 )  

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首先采用相分离的水解-溶剂热法制备了Bi₂O₃纳米粒子,然后利用简单的湿化学法在Bi₂O₃表面负载不同比例的TiO₂纳米颗粒,进而得到TiO₂/Bi₂O₃纳米复合体。通过气氛调控的表面光电压谱(SPS)等测试表明,表面负载适量的TiO₂后能够提高Bi₂O₃光生电荷分离。可见光催化产氢和降解污染物测试结果进一步证明,表面负载适量的TiO₂后可显著提高其可见光催化活性,其中Ti/Bi摩尔比为7%时具有最高的光催化活性。这主要归因于TiO₂具有较为合适的导带能级位置,可以接收Bi₂O₃在可见光激发下所产生的高能级电子,从而抑制光生电子-空穴对复合,并且维持了高能级电子较高的还原能力。

原位聚合碳掺杂改性石墨态氮化碳光催化活性研究

洪星星, 康向东, 刘岗, 成会明

2015, 33(5):  434-440.  DOI: 10.7517/j.issn.1674-0475.2015.05.434

摘要 ( 773 )   HTML ()   PDF (3024KB) ( 1402 )  

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本文通过在双氰胺前驱体中添加聚乙二醇,在缩聚过程实现碳掺杂形成含氮空位的g-C₃N₄光催化剂。通过X射线衍射(XRD)、红外光谱(FTIR)、光电子能谱(XPS)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)和荧光谱(FL)等表征手段,考察了原位聚合碳掺杂形成氮空位对g-C₃N₄物相结构、组分与化学态、光吸收性能及光催化活性的影响。研究结果表明,采用该方法可实现原位聚合碳掺杂,有效拓展g-C₃N₄的可见光吸收至850 nm,在紫外-可见光与可见光照射下光降解RhB及光催化产氢性能均显著提高,尤其可见光条件下的性能提升更为显著。